Liên minh giữa Chu Toàn Trung với Chu Tuyên và Chu Cẩn không kéo dài lâu, ngay khi quân đội của họ trở về phía đông sau khi cứu viện Chu Toàn Trung, Chu Toàn Trung liền buộc tội Chu Tuyên và Chu Cẩn xúi binh lính của ông đào ngũ chạy sang phía đông. Lấy cớ này, Chu Toàn Trung tiến công Chu Cẩn, sai tướng Chu Trân và Cát Tùng Chu công chiếm Tào châu[chú 16] bắt được thứ sử Khâu Hoằng Lễ (丘弘禮). Trương Quy Bá (張歸霸) giao chiến với Chu Cẩn ở Kim Hương[chú 17] và tràn qua Bộc châu[chú 18]. Tuy nhiên, khi định chiếm thủ phủ Vận châu (鄆州) của Thiên Bình quân, Chu Trân bị đẩy lui.[20]

Trong khi đó, ở phương Nam, Hoài Nam[chú 19] tiết độ sứ Cao Biền bị giết hại trong một cuộc binh biến và triều đình Đường cho Chu Toàn Trung kiêm Hoài Nam tiết độ sứ, ban cho ông là Đông Nam diện chiêu thảo sứ. Chu Toàn Trung khiển Hành quân tư mã Lý Phan (李璠) đi giữ chức Hoài Nam lưu hậu, song khi đến nơi thì Lý Phan nhận thấy Dương Hành Mật đang kiểm soát thủ phủ Dương châu của Hoài Nam quân. Mặc dù tiếp sứ giả của Chu Toàn Trung là Trương Đình Phạm (張廷範), song Dương Hành Mật từ chối chấp thuận để Lý Phan làm lưu hậu. Cảm Hóa[chú 20] tiết độ sứ Thì Phổ cũng không hài lòng vì ông ta không được trao cho Hoài Nam quân, do vậy đem quân chặn không cho Lý Phan và Quách Ngôn (hộ tống Lý Phan) tiến gần Dương châu, Chu Toàn Trung phải từ bỏ kế hoạch tiếp quản Hoài Nam.[20]

Để thu mua tài vật cho chiến dịch chống lại quân nổi dậy của Tần Tông Quyền, Chu Toàn Trung phái thuộc cấp đem một vạn lạng bạc đi lên phía bắc mua lương thực của Ngụy Bác[chú 21] tiết độ sứ Nhạc Ngạn Trinh (樂彥禎). Tuy nhiên, trùng thời điểm đó, Ngụy Bác xảy ra binh biến, sứ giả của Chu Toàn Trung bị giết, còn tiền bạc và số lương thực mua được có lẽ đều bị tịch thu. Để trả đũa, Chu Toàn Trung khiển Chu Trân đem quân đi cướp bóc khắp lãnh thổ Ngụy Bác trước khi trở về. Cuối cùng, Ngụy Bác về tay La Hoằng Tín (羅弘信), người này thiết lập hòa bình với Chu Toàn Trung.[20]

Ở phía tây, cũng vào năm 888, Gia Cát Sảng (諸葛爽), Hà Nam[chú 22] doãn Trương Toàn Nghĩa và Hà Dương[chú 23] tiết độ sứ Lý Hãn Chi (李罕之) giao chiến với nhau, Lý Hãn Chi cuối cùng phải chạy đến chỗ Lý Khắc Dụng. Lý Khắc Dụng phái quân đi giúp Lý Hãn Chi phục chức, Trương Toàn Nghĩa quay sang cầu viện Chu Toàn Trung. Đáp lại, Chu Toàn Trung phái Đinh Hội, Cát Tùng Chu, Ngưu Tồn Tiết (牛存節) đem quân cứu viện Trương Toàn Nghĩa, kết quả quân Tuyên Vũ đánh bại quân Lý Khắc Dụng. Sau đó, Chu Toàn Trung có được một đồng minh trung thành là Trương Toàn Nghĩa, có thể dựa vào người này để giải quyết vấn đề tiền bạc và lương thực.[20]

Đến tháng 6/7 năm 888, việc bao vây Thái châu đã diễn ra liên tục trong hơn 100 ngày. Thì Phổ trên danh nghĩa là đô thống chịu trách nhiệm diệt trừ Tần Tông Quyền, Chu Toàn Trung thượng biểu cho triều đình buộc tội Thì Phổ và thỉnh cầu bãi chức đô thống của Thì Phổ. Trước đó, do địa phương xảy ra biến loạn, Sở châu[chú 24] thứ sử Lưu Toản (劉瓚) chạy đến chỗ Chu Toàn Trung. Nhằm kích động Thì Phổ động binh, Chu Toàn Trung khiển Chu Trân dẫn theo một đội quân tiến về phía đông phục chức cho Lưu Toản, vì để đến Sở châu thì Chu Trân phải qua Cảm Hóa quân của Thì Phổ. Đúng như dự tính, Thì Phổ không thể nhẫn nhịn được nên cho quân tiến công Chu Trân. Tuy nhiên, Chu Trân giành được chiến thắng trong một trận chiến trước Thì Phổ và tiến chiếm được Túc châu[chú 25] ở phía nam.[20] Sau đó, Chu Toàn Trung lệnh cho Bàng Sư Cổ tiến công Từ châu của Cảm Hóa quân. Vào tháng 2/3 năm 889, Bàng Sư Cổ đánh bại Thì Phổ trong một trận chiến.[22]

Trong những năm đầu tiên giữ chức tiết độ sứ, Chu Toàn Trung đặt nhiều tin tưởng vào Tuyên Vũ đô chỉ huy sứ Chu Trân, đến nỗi Chu Trân có đủ quyền hạn để thách thức quyền lực của Chu Toàn Trung. Để kiểm tra, Chu Toàn Trung bổ nhiệm Lý Đường Tân (李唐賓) làm người giám sát, học theo mô hình cho các thái giám làm giám quân của triều Đường. Chu Trân và Lý Đường Tân sớm xảy ra tranh chấp[20] và đến tháng 8 năm 889, trong khi binh lính dựng trại ở Tiêu huyện để tiếp tục chiến dịch tiến công Thì Phổ, Chu Trân tìm ra cớ để giết Lý Đường Tân, sau đó thông báo Đường Tân bị xử tử vì làm loạn. Đây là một cuộc khủng hoảng nghiêm trọng đối với Chu Toàn Trung, đe dọa sẽ nổ ra một cuộc binh biến lớn trong quân đội. Sau khi lên kế hoạch với ''Tả tư mã'' Kính Tường (敬翔), Chu Toàn Trung đầu tiên giả bộ cầm tù gia tộc của Lý Đường Tân, tỏ ra dường như tán thành lời buộc tội nổi loạn, sau đó đến doanh trại ở Tiêu huyện. Khi Chu Toàn Trung đến, Chu Trân ra nghênh tiếp thì liền bị quân hộ vệ của Chu Toàn Trung bắt giữ và sát hại trước mặt các sĩ quan khác.[22] Chu Toàn Trung tiến hành cải tổ quân đội để đảm bảo một tình huống tương tự không thể xảy ra được nữa, một đô chỉ huy sứ mới được bổ nhiệm song không còn có quyền lực như trước, không sĩ quan đơn lẻ nào có thể có đủ quyền lực để đe dọa Chu Toàn Trung.

Trong khi đó, ở phía nam, Dương Hành Mật buộc phải từ bỏ Dương châu cho Tôn Nho- một thuộc hạ cũ của Tần Tông Quyền. Sau khi phân binh lính của Chu Trân cho Bàng Sư Cổ và Hoắc Tồn (霍存), đến mùa xuân năm 890, Chu Toàn Trung lệnh cho Bàng Sư Cổ vượt Hoài Hà tiến công Tôn Nho, song chiến thắng thuộc về Tôn Nho.[22]

Tháng 4/5 năm 890, quân đồn trú Túc châu tiến hành binh biến và đào thoát về với Thì Phổ. Chu Toàn Trung đích thân tiến hành một nỗ lực nhằm tái chiếm châu này song không thành công. Ông phải mất đến một năm rưỡi bao vây để tái chiếm Túc châu.[22]

Ở phía bắc, Lý Khắc Dụng cũng vừa đánh bại hai kình địch là Hách Liên Đạc và Lý Khuông Uy, hai người này cùng với Chu Toàn Trung thượng biểu cho triều đình Đường xin thảo phạt Lý Khắc Dụng. Ở Trường An, tể tướng Trương Tuấn được cho là bị Chu Toàn Trung mua chuộc nên bày tỏ ủng hộ đề xuất, song đa số triều sĩ phản đối. Tuy nhiên, đồng cấp của Trương Tuấn là Khổng Vĩ cũng ủng hộ kiến nghị của Chu Toàn Trung, Đường Chiêu Tông cuối cùng bổ nhiệm Trương Tuấn là Hà Đông hành doanh đô chiêu thảo chế trí nghi úy sứ, đem quân đi thảo phạt Lý Khắc Dụng.[22]

Lúc này, xảy ra binh biến tại Lộ châu[chú 26]- trị sở của Chiêu Nghĩa quân. Chiêu Nghĩa tiết độ sứ Lý Khắc Cung (李克恭)- đệ của Lý Khắc Dụng, bị sát hại. Thủ lĩnh loạn binh là Phùng Bá (馮霸) mời Chu Toàn Trung tiếp quản Lộ châu. Chu Toàn Trung sai Cát Tùng Chu đem quân đến chiếm cứ Lộ châu, triều đình bổ nhiệm một triều sĩ là Tôn Quỹ (孫揆) giữ chức Chiêu Nghĩa tiết độ sứ. Tuy nhiên, trên đường đến Lộ châu nhậm chức, Tôn Quỹ bị Lý Tồn Hiếu (con nuôi của Lý Khắc Dụng) phục kích và bắt giữ, Cát Tùng Chu cuối cùng buộc phải bỏ Lộ châu.[22]

Thay vì cung cấp hỗ trợ trực tiếp cho chiến dịch chống Lý Khắc Dụng của triều đình, Chu Toàn Trung nay tìm cách mở rộng thế lực của ông về phía bắc. Vào tháng 12 ÂL (tháng 12/890 hoặc tháng 1/891), Chu Toàn Trung từ bỏ yêu sách với Hoài Nam, thay vào đó được kiêm chức Tuyên Nghĩa tiết độ sứ (tức Nghĩa Thành khi trước, đổi tên do kị húy cha Chu Thành của Chu Hữu Trinh). Điều này có nghĩa là Hồ Chân nay bị bãi quyền tiết độ sứ, người này sau làm quan cho triều đình và không còn phụng sự Chu Toàn Trung nữa.[12][22] Chu Toàn Trung bổ nhiệm một người từng đi theo ông từ khi còn ở trong đội quân nổi dậy của Hoàng Sào là Tạ Đồng (謝瞳) đến Hoạt châu giúp ông cai quản Tuyên Nghĩa.[23]

Tiếp theo, Chu Toàn Trung yêu cầu Ngụy Bác tiết độ sứ La Hoằng Tín phải cho quân lính Tuyên Vũ quyền đi qua, cũng như cung cấp lương thực cho chiến dịch chống Lý Khắc Dụng sắp tới. La Hoằng Tín từ chối với lý do lương thực khan hiếm và chỉ ra rằng binh lính của Chu Toàn Trung không cần phải đi qua lãnh địa của ông ta để lên phía bắc trong khi tiến đánh Lý Khắc Dụng ở phía tây. Lấy đây làm cớ, vào tháng 3/4 năm 891, Chu Toàn Trung tiến công Ngụy Bác, Cát Tùng Chu và Đinh Hội làm phó, chiếm được bốn huyện và đại thắng quân Ngụy Bác trong một trận chiến tại Nội Hoàng. Sau các thất bại, La Hoằng Tín buộc phải cầu hòa và chấp thuận liên kết với Chu Toàn Trung. Trong khi đó, Lý Khắc Dụng đánh bại quân triều đình của Trương Tuấn, Đường Chiêu Tông buộc phải khôi phục quan tước cho Lý Khắc Dụng.[22]

Vào tháng 11/12 năm 891, Cát Tùng Chu và Đinh Hội dùng kế khiến Túc châu bị ngập lụt, cuối cùng thành này cũng rơi vào tay quân của Chu Toàn Trung. Tháng sau, Tào châu đô tướng Quách Thù (郭銖) giết chết thứ sử Quách Từ (郭詞), đem Tào châu hàng Chu Toàn Trung.[22]

Vào tháng 3 năm 892, Chu Toàn Trung dẫn quân tiến công Vận châu, cho trưởng tử là Chu Hữu Dụ làm tướng tiên phong. Tuy nhiên, nghiệp binh của Chu Hữu Dụ không có một khởi đầu triển vọng khi Chu Toàn Trung chiến bại hai lần do Chu Hữu Dụ không thể gặp đại quân. Mặc dù vậy, Chu Toàn Trung vẫn giao phó cho nhi tử quyền chỉ huy độc lập trong mùa đông sau đó, khi Chu Hữu Dụ chiếm Bộc châu của Thiên Bình và sau đó bao vây Thì Phổ ở Từ châu. Tuy nhiên, trong lúc đó, đô ngu hầu Chu Hữu Cung (朱友恭)- con nuôi của Chu Toàn Trung- gửi thư gièm pha Chu Hữu Dụ bất tài sau một trận chiến với Chu Cẩn, Chu Toàn Trung do đó giao binh quyền của Hữu Dụ lại cho Bàng Sư Cổ. Vào tháng 4/5 năm 893, Bàng Sư Cổ chiếm được Từ châu, Thì Phổ tự sát, Chu Toàn Trung loại bỏ được một đối thủ trong tiến trình xưng bá trong khu vực. (Do những cáo buộc của Chu Hữu Cung, Chu Toàn Trung suýt xử tử Chu Hữu Dụ, song xá tội cho Hữu Dụ sau khi Trương phu nhân can thiệp.)[24]

Chu Toàn Trung chọn thuộc hạ của mình là Tống châu thứ sử Trương Đình Phạm (張廷範) đến Từ châu giữ chức Cảm Hóa lưu hậu, song các châu khác của Cảm Hóa được trao cho tướng Cát Tòng Chu cai quản.[24] Do Cát Tùng Chu thường xuyên vắng mặt trên chiến trường, nên không chắc Trương Đình Phạm có thể khuếch trương thế lực. Bằng cách làm suy yếu địa vị của thống đốc quân sự mới, Chu Toàn Trung có thể kiểm soát trực tiếp các châu khác và đảm bảo không ai có thể có thể gây dựng được căn cứ quyền lực độc lập để đối chọi lại với ông.[25]